Creó uno de los discos más influyentes en la música del rock en 1968 bajo el título de Electric Ladyland con temas como All Along the Watchtower, versión de Bob Dylan uno de los ídolos de Hendrix, que aparece en la película Forrest Gump y Voodoo Child usada para la batalla campal de la película En el nombre del padre.
Chas Chandler, el bajista del grupo "The Animals", se convirtió en su representante y le convenció en 1966 de ir a Londres, donde había entonces un gran movimiento musical.
Juntos
crearon el grupo The Jimi Hendrix Experience, con Mitch Mitchell a la
batería y Noel Redding al bajo eléctrico.
El grupo debutó en París en 1966 y realizó giras por numerosos clubes del continente europeo, así como del Reino Unido (1966-1967).
Tuvieron
un éxito inmediato y canciones como "Hey, Joe", "Purple Haze" y "The
Wind Cries Mary" se situaron en los primeros puestos de las listas de
éxitos británicas.
